79 - Elecs 2013

ENCONTRO LATINOAMERICANO DE EDIFICAÇÕES E
COMUNIDADES SUSTENTÁVEIS
CURITIBA - PR | 21 A 24 DE OUTUBRO
DOI: http://dx.doi.org/10.12702/978-85-89478-40-3-a036
AVALIAÇÃO DO POTENCIAL DE LIXIVIAÇÃO DO METAL PESADO Cd2+ EM
ARGAMASSAS DE CIMENTO PORTLAND
Caroline Venâncio1, Janaíde Cavalcante Rocha2 , MalikCheriaf3
Resumo
Este trabalho investiga a possibilidade de retenção do metal pesado cádmio, por meio de argamassas de cimento
Portland. Para este propósito as argamassas foram contaminadas com nitrato de cádmio hidratado nas concentrações
de 20, 40, 80 e 160 ppm (em relação a massa de cimento utilizada) padrão analítico. Depois de 28 dias de cura, as
argamassas foram submetidas ao ensaio de lixiviação de tanque (Tanktest) descrito pela norma holandesa NEN 7375
(2004). Após o ensaio foi verificado o percentual de retenção do metal pesado pelas argamassas e o coeficiente de
difusão efetivo para o cádmio nas diferentes concentrações analisadas. Este coeficiente de difusão está relacionado
com a taxa de mobilidade do contaminante, ou seja, o potencial de lixiviação deste elemento químico. Os resultados
mostraram que o cádmio apresentou alta mobilidade, ou seja, um alto potencial de lixiviação, mas, mesmo após a
contaminação das argamassas com cádmio, este metal foi retido acima de 20%, chegando a ser 66% retido. E esta
retenção bastante significativa, garante a eficácia das argamassas como uma ótima alternativa de estabilização e
solidificação de resíduos sólidos contaminados com cádmio.
Palavras-chave: ensaio de lixiviação, metal pesado, cádmio, argamassas.
EVALUATION OF THE RETENTION POTENCIAL OF Cd2+ IN PORTLAND CEMENT
MORTARS
Abstract
This work investigates the possibility of retention of the heavy metal cadmium, by means of Portland cement mortars.
For this purpose, mortar were contaminated with hydrate nitrate of cadmium in the respective concentrations of 20, 40,
80 and 160 ppm (in relation to weight of cement used). After 28 days of curing, the mortars were subjected to a leaching
test (Tank test) described by the DutchStandard, NEN 7375 (2004). The percentage of retention of heavy metal by the
mortars and the effective diffusion coefficient were measured after the leaching test. This diffusion coefficient is related
to the mobility rate of contaminants, namely the potential of leaching for each chemical element. Results demonstrated
that the cadmium showed a high mobility, but, even after the contamination of the mortars with cadmium, this heavy
metal had a retention rate over 20 %, up to 66 % of retention. Such significant retention ensures the efficiency of the
mortars in the process of stabilization/solidification of cadmium contaminated wastes.
Key-words: leaching test, heavy metals, cadmium, mortars.
Doutoranda Msc. Eng. Civil do PPGEC / UFSC. E-mail: [email protected]
professor Dr. Ing. Civil do PPGEC / UFSC. E-mail: [email protected]
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professor Dr. Ing. Civil do PPGEC/ UFSC. E-mail: [email protected]
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1 INTRODUÇÃO
A construção civil no Brasil está crescendo e movimentando, em grande escala, a economia brasileira. As
pequenas cidades passam a ser cada vez mais procuradas por proporcionarem uma vida mais calma e longe
dos grandes centros urbanos. No caso das grandes metrópoles, a alta densidade populacional resultou
acarretou um crescimento vertical acelerado e desenfreado. Atualmente, algumas edificações cuja vida
útil foi ultrapassada, tornam-se obsoletos e necessitam de reformas. Quando as práticas de reforma são
insuficientes para a recuperação da vida útil de uma estrutura, devido ao seu péssimo estado das construções,
como última alternativa faz-se a demolição destas, a fim de darem lugar a edifícios mais modernos.
A problemática consiste no grande volume de resíduos sólidos que as práticas de reforma e demolição
acarretam. Devido a este grande volume de resíduos oriundos do setor da construção, torna-se necessária
a incorporação destes resíduos e o reaproveitamento deles. No entanto, para que estes novos produtos
formados por meio da incorporação de materiais secundários possam estar no mercado e sejam
comercializados, eles devem apresentar alguns requisitos mínimos de durabilidade, comportamento
mecânico e não podem se tornar uma nova fonte de poluição, uma vez se estes resíduos possam estar
contaminados. Alguns resíduos industriais, contaminados com metais pesados, são incorporados em
argamassas e concretos para que sejam estabilizados e para que os elementos tóxicos neles presentes
possam ser solidificados, fisicamente ou quimicamente encapsulados na matriz cimentícia.
A liberação de contaminantes se dará pelo contato dos produtos estabilizados com o meio líquido (água).
Para tanto, o controle da liberação dos contaminantes deve ser realizado de forma a se poder identificar
a mobilidade destes poluentes, presentes nas matrizes cimentícias, comprovando-se ou não, a eficiência
da retenção dos mesmos. A incorporação dos resíduos em matrizes cimentícias é estudada para evitar a
liberação dos metais pesados dos resíduos para o meio ambiente. Assim, os metais participam das reações
químicas de hidratação dos compostos do cimento e/ou são aprisionados fisicamente na microestrutura do
material sólido.
Na análise da retenção, têm sido empregados os métodos de lixiviação que auxiliam na avaliação da
liberação da concentração máxima dos elementos tóxicos dos resíduos sólidos. Tais métodos são baseadas
no princípio de uma maior exposição do contaminante à água. Os procedimentos de lixiviação mostram
alguns requisitos exigíveis para a obtenção dos extratos lixiviados de resíduos sólidos, para diferenciá-los
em resíduos perigosos ou não perigosos. No Brasil, o teste de lixiviação é normalizado pela Associação
Brasileira de Normas Técnicas, a NBR 10005 (2004) – “Procedimento para Obtenção de extrato lixiviado de
resíduos sólidos”.
Com o objetivo de se conhecer efetivamente a quantidade de contaminante presente na argamassa e
avaliar a taxa de retenção dos mesmos por matrizes cimentícias, fez-se a contaminação das argamassas com
nitrato de cádmio hidratado. Desta forma almejou-se verificar o potencial de retenção dos mesmos após o
ensaio de lixiviação e a eficácia da estabilização e solidificação dos resíduos sólidos contaminados, uma vez
incorporados em matrizes cimentícias.
2 FUNDAMENTAÇÃO
As argamassas contaminadas foram submetidas ao ensaio de tanque (NEN 7375) que será mais bem
descrito nos próximos capítulos. Por meio deste ensaio é possível definir os coeficientes de difusão efetivo
dos metais pesados, uma vez que a difusão é o principal meio de transporte dos contaminantes entre
uma matriz sólida porosa e um meio líquido, e consequentemente, define-se a taxa de mobilidade destes
elementos tóxicos.
2.1 Cádmio
O cádmio é um elemento químico que tem como símbolo Cd e que faz parte do grupo IIb da Tabela Periódica.
O cádmio é um metal pesado largamente utilizado, que pode induzir a várias disfunções celulares, incluindo
a morte celular, diminuição da reparação do DNA e o aumento da mutagênese (BERTIN e AVERBECK, 2006).
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Este metal é classificado como carcinogênico classe 1. Devido à toxicidade do íon Cd2+, torna-se importante
a estabilização ou solidificação deste metal pesado, evitando a sua inserção na cadeia alimentar, uma vez
que a sua presença nos organismos vivos é de efeito cumulativo.
Em alguns estudos foi verificada a interação do cádmio com produtos cimentícios, como o hidróxido de
cálcio. O Cd pode interagir quimicamente com o hidróxido de cálcio formando CdCa(OH)4 (CONNER, 1990
e PARK, 2002).Murat e Sorrentino (1996) verificaram que 22% do cádmio inserido em pastas de cimento
foram fixados em compostos do aglomerante e o dobro deste percentual se fixou nos aluminatos de
cálcio. O Cd foi encontrado na forma de óxido (CdO) e hidróxido (Cd(OH)2).Halimet al. (2003) realizaram
testes de microanálise de elétrons para a detecção do cádmio em resíduos cimentícios depositados em
aterros sanitários. O cádmio incorporado à matriz de cimento, apareceu na forma de hidróxido (Cd(OH)2)
ou carbonato de cádmio (CdCO3). O hidróxido de cálcio encontrado estava precipitado nos poros da matriz
cimentícia ou adsorvido na superfície do C-S-H (Silicato de Cálcio Hidratado).
A fim de monitorar a cinética de liberação do cádmio, dos materiais cimentícios para o meio ambiente, são
realizados os ensaios de lixiviação.
2.2 Ensaios de Lixiviação
Os ensaios de lixiviação têm por objetivo, avaliar a quantidade de elementos tóxicos que podem lixiviar dos
materiais cimentícios para o ambiente, uma vez contaminados. A lixiviação é governada essencialmente
pela difusão, considerando que estes materiais cimentícios são porosos e estarão em contato com um meio
lixiviante (água). Quanto maior o coeficiente de difusão dos elementos químicos, maior será a liberação
destes elementos para o ambiente.
Ensaio de tanque (Tanktest)
O ensaio de tanque, ou Tank Test, é o ensaio de lixiviação indicado para materiais monolíticos. Conforme
a norma holandesa, NEN 7375 (2004), as amostras permanecem durante 64 dias em tanques, contendo
água deionizada e desmineralizada. Após o primeiro contato do corpo de prova com a água, sucedem-se
oito extrações do líquido e a sua renovação. Da amostra líquida coletada dos tanques, medem-se o pH, a
condutividade e é realizada a identificação dos elementos que sofreram lixiviação.
Figura 1 - Formas de liberação dos contaminantes no
ensaio de tanque
Fonte: Adaptado de Groot. eSloot (1992)
Figura 2 - Amostras monolíticas dentro dos tanques
No ensaio de tanque há algumas formas de liberação dos contaminantes, como: lavagem superficial,
lixiviação por difusão e dissolução (Figura 1). Estas liberações dependem da localização dos metais dentro
da amostra monolítica e das características estruturais e microestruturais do material monolítico.
Difusividade
O termo difusão é dado ao transporte natural de partículas fluidas, descritas pelas Leis de Fick. O coeficiente
efetivo da difusão, expressa a combinação do transporte de umidade das fases líquida e vapor. A fase líquida
preenche o espaço dos poros capilares dos materiais e a fase gasosa é adsorvida nas paredes dos poros
(GARBALINSKA et al. 2010). Para um sistema unidimensional, matematicamente se expressa a lei de Fick
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segundo a Equação 1.
(1)
Onde: jA é a quantidade de substância A, que atravessa uma unidade de área, por unidade de tempo e uma
vez existindo diferença de concentração de uma substância entre dois meios, separados por uma distância
x, DA é o coeficiente de difusão (constante de proporcionalidade, que mede o quão facilmente uma
substância A se move em um determinado meio). O sinal negativo, simplesmente indica que a movimentação
das partículas tende ao decréscimo da concentração, ou seja, o fluxo é positivo, quando o gradiente de
concentração é negativo. O termo jA refere-se ao fluxo da água que, durante a absorção, movimenta-se por
difusão dentro de uma matriz sólida, desde que haja um gradiente de umidade.
3 MATERIAIS E MÉTODOS
3.1 Materiais
Foram produzidas argamassas com uso do cimento Portland CPV – ARI de marca Holcim. A composição das
argamassas, em massa, foi de (1:2) cimento e areia e relação água e cimento (a/c) igual a 0,50. As argamassas
foram contaminadas com o metal pesado cádmio (Cd2+), nas concentrações, em relação à massa de cimento,
de: 20, 40, 80 e 160 ppm, empregando o sal à base de nitrato(Cd (NO3)2.4H2O),padrão analítico (P.A.).
Além das argamassas contaminadas, uma argamassa sem contaminação foi confeccionada, de mesma
relação a/c de 0,50, denominada de referência (REF). Todas as argamassas foram produzidas controlandose o tempo de mistura dos insumos, como também a forma de moldagem (mesma compactação e número
de camadas) e as argamassas foram confeccionadas num ambiente com temperatura e umidade relativa do
ar controlada.
3.2 Métodos
As argamassas foram submetidas ao ensaio de tanque, ensaio de lixiviação descrito pela norma NEN 7375
(2004). Dois corpos-de-prova foram produzidos para cada concentração, apresentando a seguinte designação: argamassa de referência REF e argamassas contaminadas: com Cádmio Cd 20, Cd 40, Cd 80 e Cd 160.
As amostras foram moldados em cilindros de dimensão 50x10 mm (diâmetro e altura) e, após 24horas de
exposição em sala climatizada, foram embaladas e mantidas na sala até a idade de 28 dias. Aos 28 dias de
cura as amostras foram submetidas ao ensaio de lixiviação.
Ensaio de tanque (Tanktest)
Este ensaio permite avaliar, em amostras monolíticas, o processo de lixiviação e a quantidade de
contaminantes liberados ao longo do tempo e especificamente em oito períodos distintos (6 h, 24h, 54h e
4, 9, 16, 36 e 64 dias). Após o primeiro contato do corpo-de-prova com a água, sucederam-se oito extrações
do líquido e a sua renovação para análise de pH, condutividade e identificação dos elementos que sofreram
lixiviação. O intervalo de temperatura do ensaio é de 18-22 °C e a razão líquido e sólido (L/S) utilizada foi
igual a 10. A análise para a identificação dos elementos lixiviados na solução de extração, foi realizada por
energia dispersiva de raios-X (EDX), uma análise semiqualitativa.
Os intervalos de tempo são crescentes e a renovação do líquido nos tanques garante uma gradiente de
concentração de íons entre a matriz sólida e o líquido, para que ocorra a difusão dos íons. Após a retirada do
líquido dos tanques, todo ele é filtrado, passando-se num filtro de padrão analítico, sem cinzas, com auxílio
de uma bomba a vácuo. De acordo com a NEN 7375 o coeficiente de difusão efetivo é calculado por meio
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da Equação 2.
(2)
Onde, ε64 é a liberação do elemento químico após os 64 dias de ensaio, em mg/m²; ρ é a densidade das
argamassas em kg/m³; Umáx é a máxima concentração do elemento químico que pode ser lixiviada das
argamassas, em mg/kg; e f é um fator de conversão igual a 1 s-1.
Para o valor de Umáx, considerou-se a soma de todas as concentrações liberadas ao longo dos 64 dias durante
o ensaio de tanque.O coeficiente de difusão efetivo (De) engloba os efeitos do gradiente de concentração dos
metais pesados entre o corpo sólido e o líquido lixiviante. O logaritmo da difusividade efetiva, denominado
como De, para cada contaminante, descreve o grau de mobilidade do mesmo, como é resumido na Tabela
1.Quanto menor o grau de mobilidade, maior o potencial de lixiviação dos contaminantes para o meio.
Tabela 1 – Taxa de mobilidade dos contaminantes
Fonte: Adaptado da norma NEN 7375 (2004)
4 DISCUSSÃO DOS RESULTADOS
Um controle rigoroso no processo de confecção das argamassas garantiu uma baixa variabilidade nas
densidades obtidas destas amostras no estado endurecido, como pode ser verificado na Tabela 2.
Tabela 2 - Densidade das argamassas e concentração, coeficiente de difusão e % de retenção do Cd2+, pelas
argamassas
A concentração lixiviada de cádmio foi analisada ao longo do ensaio de tanque. Na Tabela 2, foram sumarizados
os valores acumulados da concentração total do metal lixiviado ao final dos 64 dias de ensaio. Para o cálculo
da retenção, além da quantidade de metal adicionada por meio do nitrato, para a obtenção da concentração
disponível do metal pesado a lixiviar da argamassa, foi considerada a concentração encontrada nas análises
químicas(EDX) das pastilhas.
A argamassa de referência que não foi contaminada com cádmio, mas liberou uma quantidade significativa
deste metal, podendo ser atribuído ao clínquer ou eventuais adições incorporadas ao cimento.
Durante a formação dos novos compostos contendo metais pesados, ocorre a conversão de alguns
hidróxidos resultantes do processo de hidratação do cimento, como o hidróxido de cálcio, para hidróxidos
dos metais (GINEYS et al., 2010). Devido a estas conversões e trocas iônicas, todas as argamassas
contaminadas com cádmio liberaram uma quantidade maior de cálcio do que a argamassa de referência
que não foi contaminada,durante todo o ensaio de tanque. As argamassas contaminadas com 20, 40 e 160
ppm de cádmio liberaram cerca de 50% a mais de cálcio do que a argamassa de referência. E a argamassa
contaminada com 80 ppm de cádmio liberou 85% mais de cálcio do que a amostra de referência.
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Com o auxílio da Equação 2, anteriormente apresentada, os coeficientes de difusão efetivo foram
determinados para o metal cádmio, lixiviado das argamassas contaminadas e da argamassa de referência
(Tabela 2). Todas as amostras apresentaram certa quantidade de cádmio lixiviada e este metal pesado
apresentou alta mobilidade, de acordo com os coeficientes de difusão obtidos. Como o valor de Umáx foi
considerado como a quantidade acumulada do elemento, lixiviado ao final de 64 dias do ensaio, os valores
do coeficiente de difusão obtidos foram maiores. No entanto, mesmo com o maior potencial de lixiviação
do cádmio, os valores de retenção obtidos foram maiores do que 20 %, chegando a 66 %, comprovando a
eficácia do processo de estabilização e solidificação do cádmio em argamassas.
Todas as amostras, inclusive a amostra de referência que não foi contaminada com cádmio, apresentaram
maiores taxas de difusão para o elemento químico cádmio (Figura 3a), do que para o cálcio (Figura 3b). Estas
taxas de difusão podem ser verificadas por meio da inclinação das curvas de difusividade. Quanto maior a
inclinação das curvas entre os intervalos de tempo, maior a taxa de difusão do elemento químico. Também
pode ser verificado que nos intervalos de tempo mais curtos (entre as extrações do líquido), ocorre uma
maior difusividade do cádmio e uma menor difusividade do cálcio. Como foi visto por Garrabrantset al.
(2002), nos intervalos de tempo mais curto, o cálcio apresentou uma menor taxa de lixiviação do que nos
intervalos de tempo mais longos. O cádmio apresentou comportamento contrário ao do cálcio.
(a)
(b)
Figura 3 – Difusividades do cádmio (a) e do cálcio (b) nas argamassas contaminadas com cádmio e na argamassa de
referência
De acordo com a norma holandesa NEN 7375 (2004), a água destilada e deionizada que é adicionada nos tanques,
na qual as amostras permanecem imersas, deve apresentar condutividade elétrica de no máximo 1,00 µS/cm
e pH neutro. Para tanto, durante as oito extrações do líquido lixiviante, o pH foi medido e seus valores, para
todos os metais e todas as extrações, compreendeu entre 9,650 e 12,103 (Figura 4). Ou seja, a água adicionada
aos tanques, que apresentava pH neutro, passa a apresentar caráter básico desde a primeira extração, que
ocorre no período de 6 horas, até a última extração, que ocorre no período de 64 dias. Este caráter básico é
decorrente da lixiviação do hidróxido de cálcio, a portlandita, produto de hidratação do cimento Portland.
Figura 4 – Condutividade dos extratos lixiviado durante as oito extrações das amostras contaminadas com Cd e da
argamassa de referência
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Nesta faixa de pH básico, o cádmio apresenta uma menor solubilização (GALVÍN et al., 2012), o que diminui
a sua lixiviação.
Para os valores obtidos de condutividade elétrica, de uma forma geral, no início do ensaio de tanque, onde o
gradiente de concentração de íons entre a argamassa e o líquido lixiviante é maior, a condutividade elétrica
da amostra líquida também foi maior (Figura 4).
Figura 5 – Condutividade do líquido extraído dos tanques durante o ensaio de lixiviação
Depois de 36 dias de ensaio, ocorre uma maior diminuição da condutividade elétrica das amostras líquidas,
que são os valores obtidos aos 64 dias de ensaio de tanque. Esta condutividade elétrica foi diminuindo ao
longo do ensaio, devido a menor liberação dos elementos químicos ao final dos 64 dias, onde ocorre, o
mecanismo de esgotamento, citado pela norma NEN 7375.
Como as argamassas contaminadas liberaram uma maior quantidade de cálcio do que a argamassa de
referência, e a quantidade de cálcio liberada é maior do que a quantidade de cádmio, pode-se inferir que
a condutividade do líquido extraído dos tanques reflete a liberação de cálcio. Excetuando-se a argamassa
contaminada com 80 ppm de cádmio, todas as argamassas contaminadas apresentaram uma condutividade
elétrica do líquido maior do que a condutividade elétrica da argamassa de referência.
5 CONSIDERAÇÕES FINAIS
De acordo com os resultados obtidos o cádmio apresentouuma alta taxa de mobilidade. Este fato é
decorrente da consideração de Umáx como a concentração acumulada do elemento químico, lixiviada
ao final dos 64 dias. No entanto, para as condições aqui apresentadas (relação a/c e traço utilizados), a
estabilização/solidificação do metal foi verificada devido às altas taxas de retenção obtidas. Assim, com o
objetivo de diminuir os impactos ambientais, a incorporação dos resíduos em matrizes cimentícias torna-se
potencialmente eficiente, quando a contaminação se dá pelo metal cádmio em concentrações de até 160
pm.
As altas taxas de retenção foram determinadas, considerando o Umáx como a concentração do cádmio
encontrada nas argamassas, por difração de raios-X, antes de serem submetidas ao ensaio de lixiviação.
O pH, que pode influenciar na solubilidade dos metais pesados, facilitando ou dificultando a sua lixiviação
das matrizes cimentícias, permaneceu com caráter básico durante todo o ensaio de lixiviação e portanto,
não influenciou na solubilidade do cádmio ao longo do ensaio de lixiviação.
E a condutividade elétrica representou indiretamente a liberação dos elementos químicos. Quando a liberação
do elemento químico foi maior, a condutividade do líquido também foi maior e quando a concentração
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lixiviada dos contaminantes foi menor, a condutividade elétrica diminuiu. Este fato é decorrente da condução
da corrente elétrica por meio dos íons presentes no lixiviado.
Agradecimentos
Os autores agradecem ao CNPq pelo suporte financeiro.
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS
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