103020111 - cobeq-ic 2009 - Universidade Federal de Uberlândia

DETERMINAÇÃO DE HIDROCARBONETOS POLICÍCLICOS AROMÁTICOS
PRESENTES NO MATERIAL PARTICULADO DA ATMOSFERA UBERLANDENSE
NO PERÍODO DE JANEIRO A SETEMBRO DE 2008
1
1
2
2
Marcelo Pirete, Amarildo B.S. Oliveira, Miriam M. Resende, João J. R. Damasceno
1
2
Bolsistas de Iniciação Científica PIBIC/FAPEMIG/CNPq/UFU, discentes do curso de Engenharia Química.
Professores da Faculdade de Engenharia Química da UFU/MG.
1,2
Faculdade de Engenharia Química da Universidade Federal de Uberlândia. Av João Naves de Ávila, 2121, Bloco
1K, Campus Santa Mônica, Uberlândia - MG, CEP 38408-100
e-mail: [email protected]
RESUMO - Hidrocarbonetos Policíclicos Aromáticos (HPAs) foram determinados no material
particulado coletado na área urbana com emissão veicular no centro da cidade de Uberlândia
(Brasil). Seis amostras foram coletadas entre Janeiro e Setembro de 2008 em um amostrador
de alto volume PM10. O material particulado contido nos filtros foi extraído por refluxo em uma
montagem Soxhlet com diclorometano. Os extratos foram posteriormente analisados em
cromatografia gasosa (CG). A concentração individual dos HPAs variou entre 0,99 e 38,59 ng
m-3, enquanto a concentração média total de HPAs observadas neste estudo foi de 150,9 ngm-3
-3
e de HPAs cancerígenos 32,5 ng m . A concentração média obtida para o Benzo(a) Pireno
(indicador de risco) atendeu as recomendações da Agência de Proteção Ambiental (EPA).
Palavras-Chave: Hidrocarbonetos Aromáticos, Poluentes atmosféricos, Hidrocarbonetos
carcinogênicos, Material particulado, Monitoramento ambiental.
INTRODUÇÃO
O estudo de aerossóis tem recebido
considerável atenção nas últimas décadas,
entretanto, o conhecimento da composição
química do aerossol atmosférico em escala global
ainda é limitado. O transporte de poluentes pela
atmosfera sempre fornece uma exposição não
controlada das populações às substâncias
tóxicas. Isto é especialmente relevante em áreas
urbanas onde os níveis de alguns poluentes são
altos e a proximidade entre humanos e fontes
poluentes é grande. Entre as centenas de
compostos
orgânicos
que
podem
estar
associados com o material particulado, alguns são
conhecidos como Hidrocarbonetos Policíclicos
Aromáticos (HPAs). Eles são formados durante a
combustão incompleta ou pirólise de materiais
contendo carbono e hidrogênio (ATSDR, 1996;
HOWARD e FAZIO, 1983; VAESSEN et al. 1988).
Quando emitidos em atmosferas poluídas,
especialmente quando ocorre um episódio de
smog fotoquímico, os HPAs adsorvidos nas
partículas são expostos a uma variedade de
poluentes gasosos. Estes incluem intermediários
reativos tais como radicais livres e espécies
moleculares no estado excitado e estáveis. Eles
são emitidos principalmente na forma gasosa,
mas uma porção significante, os HPAs mais
pesados, está associada às partículas finas
carbonadas. A quantidade e a composição dos
HPAs produzidos dependem das condições de
reação, temperatura e quantidade de ar
(VAESSEN et al. 1988).
Os HPAs são considerados poluentes
onipresentes. O grande interesse no estudo
destes compostos provém de suas comprovadas
atividades pré-carcinogênicas e/ou mutagênicas
para homens e animais (IARC, 1983, VAN
SCHOOTEN et al. 1990, Boffetta et al., 1997;
Pereira Netto et al., 2000; WHO, 1988). Os
mecanismos
de
carcinogênese
destas
substâncias podem afetar vários órgãos (WHO,
1988). Há relação com o mecanismo de
carcinogênese e a estrutura molecular dos HPAs
que, portanto, têm potencial carcinogênico
diferenciado. A International Agency for Research
on Cancer (IARC, 1983) estabeleceu uma
classificação de HPAs e de alguns materiais que
os contêm, conforme os dados disponíveis sobre
a carcinogenicidade destes materiais ou
substâncias. HPAs são emitidos por fontes
naturais
(vulcões,
por
exemplo)
ou
antropogênicas (derramamento de petróleo,
queima de combustíveis, resíduos industriais,
etc.) (Lopes & Andrade, 1996; Vo Dinh et al.,
1998, Sisinno et al. 2003) e muitos processos
térmicos dão origem a essas substâncias. Após a
emissão, os HPAs, que são substâncias lipofílicas
e podem ter grande persistência no meio
ambiente, distribuem-se nos compartimentos
ambientais em proporções que dependem de
VIII Congresso Brasileiro de Engenharia Química em Iniciação Científica
27 a 30 de julho de 2009
Uberlândia, Minas Gerais, Brasil
suas propriedades físico-químicas e das
características de cada compartimento ambiental.
A ingestão de HPAs por seres humanos
ocorre por diversas vias como a inalação de ar, a
ingestão de águas, solos, poeiras e alimentos,
contato através da pele etc., que têm importância
relativa diferente (WHO, 1988). Historicamente,
os HPAs têm sido estudados intensamente sendo
assim, bastante extensa a literatura existente.
(NIOSH, 2001), Randem et al (2004) e Fernades
et al. (2007) estudaram trabalhadores expostos ao
asfalto e encontram emissões de HPAs e
aumento do risco de desenvolver câncer na
bexiga. A Organização Mundial da Saúde,
conforme seu Critério Ambiental 202, de 1998,
alerta para tal fato. No Brasil, o Ministério da
Saúde desde 2001 já indica referências
bibliográficas com estudos sobre as emissões de
asfalto e também relaciona a atividade de
pavimentação com o asfalto como de risco para a
formação de câncer de pulmão e dos brônquios,
os epiteliomas (câncer de pele), e o câncer de
bexiga. Estes dados constam do Manual
“Doenças Relacionadas ao Trabalho” e também
da Portaria 1.339/99, na lista de doenças
relacionadas ao trabalho. Outros estudos de
identificação de HPAs podem ser citados como,
por exemplo, os trabalhos de Camargo e Toledo
(2001) e Camargo et al. (2006) que determinaram
a presença de HPAs em diversos grupos de
Alimentos e o trabalho de Tavares et al. (2004)
que estudaram emissões de HPAs da mistura de
diesel e biodiesel e de máquinas a diesel,
respectivamente.
Estudos detalhados dos níveis de HPAs na
atmosfera a nível mundial vêm sendo bastante
pesquisados e podemos citar como exemplos os
trabalhos de SIENRA (2005) que coletou
amostras de material particulado urbano em
PM10 e analisou seus compostos policíclicos
oxigenados para a cidade de Santiago-Chile,
Fang et al. (2005) em Taiwan e Li et al. (2005) na
Filadélfia-USA.
No Brasil alguns estudos foram realizados
no Rio de Janeiro por (Azevedo et al. 1999,
Pereira Netto, et al. 2006, 2007 e Quiterio et al.
2007), em São Paulo por Vasconcelos et al.,
(1998, 2008), Martinis et al. (2002) e em
Araraquara-SP por Godoi et al. 2005 e
Vasconcelos et al., (2008), em Campo Grande por
Ré-Poppi
e
Santiago-Silva
(2004)
que
caracterizaram 111 substâncias, principalmente
HPAs, oxy-HPAs e fenóis metoxilados nos
extratos do aerossol urbano. Dallarosa et al.
(2005) e (2008) identificaram e quantificaram que
emissões veiculares, combustão de carvão,
madeira, óleos e combustíveis são as principais
fontes de hidrocarbonetos aromáticos policíclicos
na região de Candiota no Rio Grande do Sul.
Outros estudos foram realizados na Amazônia
(Simoneit et al. 1990; Vasconcellos et al. (1998)) e
também simulações da atmosfera urbana poluída
pela queima de álcool combustível (PIMENTEL e
ARBILLA, 1997). Assim, torna necessário estudar
a atmosfera em grandes cidades para avaliar os
níveis e fontes de poluição para providenciar
informações mais complexas na composição
química dos aerossóis. Os resultados aqui
apresentados são parte de um estudo com
objetivo de avaliar e caracterizar PHAS do
material particulado coletado no centro da cidade
de Uberlândia.
MATERIAIS E MÉTODOS
Coleta do Material Particulado
Durante o período de Janeiro a Setembro
de 2008 amostras de material particulado foram
coletadas na cidade de Uberlândia. O
equipamento usado na coleta dos dados
experimentais foi um amostrador para partículas
menores que 10 µm (MP10) instalado no terminal
rodoviário central da cidade de Uberlândia. A
amostragem do PM10 foi conduzida por um
período contínuo de 24 horas em todas as
amostras coletadas para as analises da qualidade
do ar.
Determinação do volume total de ar amostrado
O volume total de ar amostrado foi determinado
pelo produto da vazão de ar do amostrador com o
tempo total de coleta. A vazão de ar do
amostrador foi calculada a partir da equação (1),
ABNT(2005).
Qa =

1  P0
 − b2  Ta
a2  Pa

(1)
Os parâmetros a2 e b2 foram obtidos pela
calibração realizada no MP10 e são a inclinação da
relação de calibração do amostrador (coeficiente
angular) e a interseção da relação de calibração
do
amostrador
(coeficiente
linear),
respectivamente. Pa e Ta são a pressão
atmosférica e a temperatura ambiente as quais
foram obtidas por uma média entre os valores
obtidos
durante
o
período
de
coleta
(http://www.inmet.gov.br/sonabra/maps/automatic
as.php). P0 foi calculado pela diferença de entre a
pressão atmosférica e a diferença de pressão
medida na placa de orifício durante o período de
coleta.
A concentração de PTS foi determinada
dividindo-se a massa de partículas coletadas pelo
volume total amostrado. Os resultados são
expressos em µg/m3 nas condições padrões.
Os filtros utilizados foram de fibra de vidro
com Dimensões de 254x203 mm (Energética
Qualidade do ar - Ref. E558X10IN) apropriados
para a coleta de amostras para análises de uma
variedade
de
poluentes
orgânicos
e
contaminantes inorgânicos incluindo traços
metálicos.
Antes de serem submetidos à amostragem,
os filtros foram preparados ficando sob uma
temperatura de 400ºC por 5 horas para minimizar
a contaminação orgânica, posteriormente foram
envolvidos em papel alumínio o qual foi submetido
à uma temperatura de 200ºC por 15 minutos e
então o conjunto foi protegido em uma
embalagem plástica até serem levados ao
equipamento de amostragem. Posterior a
amostragem o filtro foi retirado do aparelho e
transportado em uma caixa térmica com gelo para
resfriá-lo e estocado no laboratório a baixas
temperaturas (±-4 ºC), evitando, assim, a perda
de componentes voláteis.
Criseno, Coroneno, 4H-Ciclopenta[def]fenantreno,
Dibenzotiofeno, Fluoranteno, Indeno, Fenantreno,
Pireno, Acenafteno, Acenaftileno, Azuleno,
Benzo[a]antraceno,
Antraceno,
Naftaleno,
Naftaceno/benzo[b]antraceno juntamente com o
Benzeno foram preparados em diclorometano em
quatro concentrações diferentes (10, 20, 40 e
1000 mg/L) para a realização das curvas de
calibração.
Os padrões dos HAPs nas concentrações
anteriores foram analisados via cromatografia em
fase gasosa em Cromatógrafo Gasoso-Shimadzu
com as seguintes condições:
Injetor: 275 ºC; Detector FID: 300 ºC;
Programação de temperatura: 35 ºC, 15 min - 300
ºC, 26,7 min, 3ºC/min.; Pressão: 250 kPa;
Splitless: 1:1; Gás de Arraste: Hélio Ultra-puro;
TM
Vazão na coluna: 2,57 mL/min; Coluna: AT –
1mS (Alltech): L= 60 m; ID = 0,25 mm e
Espessura do Filme: 0,25 µm.
Os
tempos
de
retenção
foram
determinados pela média obtida nas diferentes
concentrações dos padrões utilizados realizadas
em duplicata a partir dos cromatogramas.
Extração dos Hidrocarbonetos Aromáticos
Policíclicos
Identificação dos Hidrocarbonetos Aromáticos
Policíclicos
Preparação dos Filtros
Após os trabalhos de coleta do material,
este foi submetido à extração por solventes,
visando solubilizar os materiais condensados
sobre a superfície das partículas. No processo de
extração foi utilizado uma montagem Soxhlet com
extrator de dimensões de 2,3 x 5 pol, balão de
fundo chato de 500 mL, condensador e cartucho
de celulose para extrator Soxhlet. Antes da
extração adicionou-se de 200 a 250 mL de
diclorometano ao extrator com o cartucho, e fezse refluxo durante duas horas. Após o
resfriamento, o solvente foi descartado e o filtro
picotado dentro do cartucho com uma tesoura de
aço inoxidável em pedaços menores que 1 cm2. A
amostra foi então extraída com 300 mL de
diclorometano durante 18 horas com uma taxa de
pelo menos três ciclos de extração por hora,
segundo metodologia descrita por Pataca (1998).
As análises das amostras obtidas após a
etapa de extração foram realizadas por
cromatografia em fase gasosa dos HAPs nas
mesmas condições descritas anteriormente. Um
filtro em branco foi extraído com o mesmo
procedimento das amostras e analisado para
verificação
da
existência
de
possíveis
contaminantes.
RESULTADOS E DISCUSSÕES
Amostragens por 24 horas para os HPAs
no ar ambiente foram realizadas ao longo do ano
de 2008 até o mês de setembro. A Figura1 mostra
o cromatograma obtido por Cromatografia Gasosa
para uma das amostras obtidas em Julho de
2008.
Purificação e concentração da amostra
Na purificação da amostra seguiu-se a
metodologia da coluna de sílica gel, descrita no
método T013 que é a mesma do Método 610 da
US-EPA que descreve a análise de HAPs em
amostras de água.
Curvas de calibração
Padrões de HPAs (Supelco, P.A.) contendo
Pentaceno, Perileno, Benzo[e]acefenantrileno /
Benzo(b)fluoranteno, Benzo[a]pireno, Fluoreno,
Benzo[e]Pireno, Benzo[ghi]perileno, Carbazol,
Figura 1 - Cromatograma para a amostra
obtida no dia 03/07/2008.
VIII Congresso Brasileiro de Engenharia Química em Iniciação Científica
27 a 30 de julho de 2009
Uberlândia, Minas Gerais, Brasil
PTS (g/m3)
80
60
40
3
Aromáticos totais cancerigenos
140
120
100
80
60
40
20
0
122,8
120
100
Aromáticos Totais
160
17
/1
/
19 200
/2 8
/2
4/ 008
3/
11 200
/3 8
/2
1/ 008
4/
2
7/ 008
5/
2
28 00
/5 8
/2
5/ 008
6/
2
9/ 008
6/
2
18 00
/6 8
/2
3/ 008
7/
2
9/ 008
7/
2
/0 008
9/
20
08
140
Concentração de HPAs (ng/m
)
Neste trabalho a média aritmética da
concentração de particulados totais nas 16
3
amostras analisadas foi de 62 µg/m (valor
3
3
mínimo de 38,4 µg/m e máximo de 122,8 µg/m )
como mostra a Figura 2. A média é maior que 50
µg/m3, os padrões primários e secundários para o
Brasil [Comissão Nacional de Meio Ambiente
(CONAMA, 1990)].
87
78,8
66,8
58,2
73,3
50,151,247,754,9
40,838,4
64,3
55,6
53,148,2
20
/9
/2
9/ 008
7/
2
3/ 00 8
7
18 /20
/6 0 8
/2
9/ 0 08
6/
2
5/ 00 8
6/
2
28 00
/5 8
/2
7/ 0 08
5/
17 200
/4 8
/2
1/ 0 08
4
11 /20
/3 0 8
/2
4/ 0 08
3/
19 200
/2 8
13 /20
/2 08
/
17 20 0
/1 8
/2
10 0 0
/1 8
/2
00
8
0
Figura 2 – Concentração de Particulado Total
3
(PTS) em (µ
µg/m ) no período de Janeiro a
Setembro de 2008.
Os níveis dos 22 HPAs com peso molecular
variando de 116,16 (Indeno) a 300,36 (coroneno)
juntamente com o benzeno (peso molecular 54)
foram determinados para as amostras coletadas
no centro da cidade de Uberlândia.
As
concentrações
médias
dos
hidrocarbonetos nas amostras analisadas são
mostradas na Figura 3. A presença de PHAs
indica que estes são provenientes da queima de
hidrocarbonetos por veículos automotores. A
Figura 3 mostra uma comparação dos níveis do
∑HPAs e dos HPAs carcinogênicos (∑CARC)
durante o período de Janeiro a Setembro de
-3
2008. O máximo valor de 152,73 ng m foi
próximo ao valor obtido para a soma da média
aritmética das concentrações dos HPAs (150,9 ng
m-3) e foi observado em Junho de 2008. Neste
mês, o ∑CARC foi de 30,47 ng m-3 valor próximo
a soma da média aritmética da concentração dos
HPAs cancerígenos no período de 32,49 ng m-3,
indicando que os carcinogênicos tiveram a
mesma tendência dos HPAs totais. Os
carcinogênicos representaram em média 21,5%
do total dos HPAs analisados neste período.
Figura 3 - Concentrações médias dos
3
hidrocarbonetos (ng/m ) para as amostras
coletadas no centro da cidade de Uberlândia
no período de Janeiro a Setembro de 2008.
O valor obtido para a soma das
concentrações médias dos 23 HPAs mais o
benzeno nas seis amostras foi de 150,9 ngm-3
-3
(Figura 3) contra valores de 21,05 ngm (Valor
-3
máximo de of 62,5 ngm e valor mínimo de 8,94
ngm-3), observado na cidade de Campo Grande,
Mato Grosso do Sul (Re-Poppi e Santiago-Silva,
2005). Ströher et al. (2007) encontraram em três
regiões distintas de Campo Grande 51,35; 46,76 e
42,79 ngm-3 valores inferiores aos obtidos neste
trabalho. Azevedo et al. (2002) observaram 342
ngm-3 em Campos dos Goitacazes, Rio de Janeiro
o qual pode estar relacionado à intensa queima
realizada nos canaviais e Caricchia et al. (1999)
em Nápoles (Itália) encontraram PHAs na faixa de
-3
2 a 130 ngm .
Park, Kim e Kang (2002) em Seul e Fang et
al. (2004) em Flanders encontraram 89,29 e 77,58
ngm-3, respectivamente. Já Fang, Chang e Lu
-3
(2004) observaram em Taichung, 1040,3 ngm .
Estes estudos possuem em comum a coleta de
amostras em áreas urbanas mas diferenças
quanto ao tamanho das partículas coletadas. O
valor encontrado neste trabalho para os HPAs
totais foi menor que o valor encontrado no parque
-3
industrial de Taichung (1102,20 ngm ) e maior
-3
que os encontrados em Flanders, 45,03 ngm no
-3
verão e 66,20 ngm no inverno (Fang et al., 2004;
Park, Kim e Kang, 2002) bem como, os valores
encontrados na reserva de Morro Grande (52
-3
ngm - distrito municipal de Cotia), as quais são
áreas remanescentes de floresta Atlântica
(Vasconcellos et al. 2003).
Conc. de HPAs (ng/m3)
30
25
20
15
10
5
B
B
en
zo
(
b)
flu
o
B
en ran
te
zo
no
[a
en ]p
B
en zo iren
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4H
C
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B
le
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zo ntr no
a
[b
]a cen
nt
ra o
ce
n
B
en o
ze
no
0
Figura 4- Concentração média individuais dos
HPAs (ng/m3) determinados no centro da
cidade de Uberlândia, no período de Janeiro a
Setembro de 2008.
As concentrações individuais dos HPAs
-3
variaram entre 0,99 ng m (Benzo[a]pireno) e
-3
63,2 ng m (coroneno) e as concentrações
-3
-3
médias variaram de 3,2 ng m a 17,85 ng m
(Figura 4). Benzo[b]antraceno e Benzeno foram
os mais abundantes e não existiu a contribuição
do Carbazol, Benzo(ghi)perileno e Pentaceno nas
amostras no período estudado. As concentrações
médias individuais atendem aos valores
reportados pela Environmental Protection Agency
(EPA, 1979).
CONCLUSÕES
A concentração de particulados totais nas
seis amostras analisadas para a região central de
Uberlândia mostrou uma baixa qualidade do ar
para esta região. A média aritmética para o
período foi de 62 mg/m3 a qual foi 1,24 vezes o
-3
padrão nacional de 50 ngm . Este resultado é
provavelmente devido às emissões veiculares,
pois se tem uma grande frota de veículos
circulando nesta área. Apesar desta concentração
produzir algum impacto na saúde da população, a
real extensão desta contribuição na saúda das
pessoas que vivem neste local, ainda necessita
de uma melhor abordagem. O valor médio para
os HPAs cancerígenos representou 21,5% do
total dos HPAs estudados no período amostrado.
A concentração média encontrada para o
Benzo(a)pireno (indicador de risco) no período de
Janeiro a Setembro de 2008 atendeu as
recomendações da EPA (1979). No geral as
concentrações de HPAs nas amostras analisadas
em Uberlândia foram maiores que alguns valores
reportados em outras áreas urbanas com alto ou
médio tráfico de veículos e/ou atividade industrial.
O padrão de HPAs pode ser alterado pelo uso de
combustíveis alternativos (etanol, gás natural,
etanol misturado à gasolina).
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AGRADECIMENTOS
Os autores agradecem, ao CNPq e à
FAPEMIG pelo apoio financeiro na concessão das
bolsas de Iniciação Científica e à FAPEMIG, Brasil
pela concessão dos recursos financeiros
utilizados no cumprimento das atividades
propostas neste projeto.