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APLICAÇÃO DO MODELO DE EQUILÍBRIO QUÍMICO PARA
DETERMINAR AS ZONAS DE CAPTURA DE POLUENTES POR
PEDRAS CALCÁRIAS NA QUEIMA DE CARVÃO
NEUCKAMP, Sandra1; SPILIMBERGO, A. Patricia2
Resumo: Neste trabalho pesquisa-se através do modelo de equilíbrio químico, os intervalos
de captura dos poluentes derivados do enxofre (H2S e SOx) por pedras calcárias, nos meios
reagentes em condições adiabáticas. O coeficiente de excesso do oxidante ( ox ) varia de
0,1< ox<1 (caso de gaseificação) e de 1< ox<3,5 (caso de combustão). Como combustível foi
escolhida a generalização do antracito. O meio reagente inclui aproximadamente 50
substâncias (gasosas e condensadas). As simulações numéricas são realizadas considerando
que a relação entre os átomos de cálcio e enxofre é de Ca/S=1,5. Foram definidas as zonas
onde é possível realizar a captura dos poluentes derivados do enxofre. Para ox<0,7 o principal
poluente é a espécie H2S, que é capturada pelo cálcio com a formação da substância
condensada CaS*, e para ox>0,7 o poluente principal é o SO2 que é capturado com a
formação de CaSO4*. Em condições adiabáticas, a remoção dos poluentes é possível nos
intervalos 0,1< ox<0,5 e 2,2< ox<3,0 para o antracito.
Palavras-Chave: Carvão. Combustão. Equilíbrio Químico. Poluentes. Antracito.
Abstract: It is researched through chemical equilibrium of the intervals of capture of the
pollutants derived from sulphur (H2S and SOx) for calcareous particles, in the half reagents in
adiabatic conditions. The coefficient of excess of oxidizer ( ox )varies of 0,1< ox < 1 (case of
gasification) and 1< ox < 3,5 (case of combustion). As combustible generalizations had been
chosen of anthracite coal. The environment it includes 50 approximately substances (gaseous
and condensed). The numerical simulations are carried through considering that the relation
enters calcium atoms and sulphur is of Ca/S=1,5. Had been defined the zones where is
possible to carry through the capture of the pollutants derived from sulphur. For ox < 0,7 the
main pollutant is species H2S, that it is captured by calcium with the formation of condensed
substance CaS* and for ox > 0,7 the main pollutant is the SO2 that it is captured with the
formation of CaSO4*. In conditions adiabatic, the removal of the pollutants is possible in the
intervals 0,1 < ox < 0,5 and 2,2 < ox < 3,0 for to anthracite.
Keywords: Coal. Combustino. Chemical Equilibrium. Pollutants. Anthracite.
1
Aluna do Curso de Matemática [email protected]
2
Orientadora, Mestre em Matemática,
[email protected]
Licenciatura,
Curso
de
UNIJUÍ,
Matemática
bolsista
-
PIBIC/UNIJUÍ,
Licenciatura,
UNIJUÍ,
E-mail:
E-mail:
Revista Interdisciplinar de Ensino, Pesquisa e Extensão vol. 3 n°1
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INTRODUÇÃO
O uso do carvão aumenta a cada ano na matriz energética mundial e esta tendência
tem se revelado nitidamente no setor energético nacional, onde são aplicados principalmente
dois tipos de equipamentos: combustores (Radulovic et al., 1995 e Reed, 1981) e
gaseificadores (Smoot, 1998), sendo os mais eficazes (do ponto de vista da diminuição de
poluentes) os reatores com leito fluidizado (Leckner, 1998), onde existe a possibilidade
prática de reduzir essencialmente a emissão de poluentes, entre os quais os mais perigosos são
os gases sulfúricos e sulfídricos (SOx e H2S). Numerosas pesquisas, por exemplo: Pletka et al.
(2001) e Adánez et al. (1997), são dedicadas a captura desses poluentes em combustores
(instalações para gerar energia térmica) quando
ox
> 1 (
ox
representa a relação entre os
reagentes) com utilização direta e em gaseificadores, que são instalações para gerar gases
combustíveis do tipo CO, H2, CH4, etc., quando
ox
< 1, para uso posterior em instalações
energéticas e químicas.
Para capturar os gases sulfúricos e sulfídricos, via de regra é utilizada a dolomita com
uma grande parcela de substâncias calcinadas (CaCO3* ou CaO*, onde “*” – índice que
indica a espécie condensada) e pesquisas experimentais mostram que nos sistemas fluidizados
por ar (quando o carvão e a dolomita se apresentam triturados) os gases sulfúricos e
sulfídricos podem ser capturados, inibindo a sua emissão na atmosfera. De uma forma
particular em Behaine e Sánchez (2000) foi mostrado que a adição de dolomita no reator
representou uma técnica viável para diminuir o teor de H2S gerado durante a gaseificação do
carvão mineral brasileiro. Em instalações de leito fluidizado, foi obtida uma redução do
poluente até um valor próximo a 60% quando foi estabelecida a razão Ca/S = 4.
A captura do enxofre, em combustores de leito fluidizado, é objetivo de muitas
pesquisas. Em Adánez et al. (1997) observa-se que a injeção dos absorventes baseados no
cálcio, em fluxos de carvão pulverizado, possui grande interesse para o controle da emissão
do SO2. Os autores pesquisaram a influência da mistura água-etanol nos processo de
hidratação e mostraram que a injeção dessa mistura diminui os tamanhos das partículas de Ca,
aumentando também a sua porosidade. No resultado houve um acréscimo na taxa de captura
dos gases sulfúricos em mais do que 20%, em comparação com combustores comerciais que
usam pedras calcárias em condições típicas.
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É óbvio que além de pesquisas experimentais sobre a captura do enxofre é necessário
a modelagem matemática dos processos de captura, pois a composição do carvão de diferentes
jazidas se distinguem essencialmente pelos voláteis (CxHy), carbono (C), cinza (Al2O3*,
SiO2*, Fe2O3*, etc.), substâncias poluentes e o uso exclusivo da abordagem experimental
dificulta o projeto das instalações e o entendimento dos processos de remoção dos poluentes.
Pesquisas experimentais e teóricas já estabelecem que a captura do enxofre pelo cálcio é
realizada pelas reações totais:
a) no caso
b) no caso
ox
< 1 (onde H2S é o principal poluente) ocorrem os processos químicos:
CaCO3* CaO* + CO2
(1)
CaO* + H2S CaS* + H2O
(2)
ox
> 1 (onde SO, SO2 e SO3 são os principais poluentes) ocorrem os processos
químicos:
CaCO3* CaO* + CO2
CaO *
SO 2
1O
2 2
(3)
CaSO 4 *
(4)
Para o modelamento das transformações (1)-(4) paralelamente com pirólise (no caso
de gaseificadores) e com combustão (no caso de combustores) são aplicadas principalmente
duas abordagens: a da termoquímica (sistemas quimicamente equilibrados) e a da cinética da
captura.
Nos modelos de equilíbrio químico é proposto que as espécies envolvidas nos
processos estejam em equilíbrio químico. Esta concepção, em uma versão de mais alto nível, é
utilizada em Gordon e McBride (1971) e em Alemassov et al. (1980). Diretamente à nossa
temática estão relacionados com essa abordagem os trabalhos de Pletka et al. (2001), Lyngfelt
e Leckner (1998), etc.
Em geral o modelo de equilíbrio químico é aplicado nas etapas iniciais das pesquisas
e no anteprojeto, quando é necessário saber concretamente se existe, ou não, a possibilidade
de captura efetiva do enxofre. Os resultados obtidos por este modelo não dependem dos
diâmetros das partículas, do tempo de permanência na zona das reações e possuem um caráter
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geral. Os modelos de caráter cinético são aplicados em pesquisas posteriores, quando
conhecendo os resultados do equilíbrio químico, é necessário determinar por exemplo, os
tamanhos das partículas de carvão e das pedras calcárias, para que a captura seja realizada
realmente. Esta abordagem é aplicada em numerosos estudos como Yzjas et al. (1996) e
Nardin (1995).
Assim, o objetivo desse trabalho é pesquisar a possibilidade “termoquímica” de
remoção dos gases sulfúricos e sulfídricos por pedras calcárias no meio reagente quando
e
ox>1,
ox<1
para o carvão do tipo antracito em condições adiabáticas.
METODOLOGIA
Para o desenvolvimento da pesquisa foi utilizada a metodologia parcial da
modelagem matemática, onde o modelo utilizado (Alemassov et al., 1980) está descrito
detalhadamente em Spilimbergo et al. (1999) e é constituído basicamente por três tipos de
equações, descritas a seguir.
a) A equação da dissociação das moléculas nos átomos
a
Pi ij
i
(5)
Kj
Pj
onde, Pi e Pj são as pressões parciais do átomo i e molécula (radical) j, a ij é a quantidade do
átomo i em uma molécula (radical) j e Kj é a constante de dissociação pela pressão.
b) A equação da conservação da quantidade de átomos nos produtos de combustão
a ij Pj
Pi
M p b ip
(6)
j
onde, M p é a constante de proporcionalidade que assegura Pq n q ( Pq e n q são
respectivamente, a pressão parcial e a quantidade dos moles da q-ésima substância dos
produtos de combustão) e b ip é a quantidade do i-ésimo átomo na fórmula condicional do
propelente.
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c) Equação de Dalton:
m n
Pq
P
(7)
q 1
Se forem conhecidos os valores da pressão P e da temperatura T é possível determinar
as grandezas Pi , Pj , e M p . Mas como regra para condições de combustão, a temperatura T é
incógnita e neste caso, junto com (5)-(7), é necessário utilizar a equação da energia:
Ip
I pc
0
onde, I p e I pc são as entalpias mássicas do propelente e dos produtos de combustão,
respectivamente. As relações (5)-(7) fornecem um volumoso sistema de equações algébricas
não lineares, e para sua resolução utiliza-se o método de Newton com algumas modificações
para assegurar a convergência.
Devido ao surgimento de substâncias condensadas, junto ao modelo Alemassov et al.
(1980) foi utilizado “método das grandes moléculas” (GM), cuja à essência está em considerar
cada fase condensada como um conjunto de “moléculas grandes” (Spilimbergo et al., 1999).
RESULTADOS E DISCUSSÕES
Na literatura encontra-se alguns resultados de pesquisas teóricas sobre a captura dos
poluentes SOx, para meios reagentes bastantes simples. Não levam em conta, entre outros
fatores, a complexidade da composição do carvão e a presença nos produtos de combustão de
outras espécies condensadas além de substâncias calcinadas.
Assim, para este trabalho o carvão utilizado foi do tipo Antracito e a sua composição
foi dada em Coimbra e Queiroz (1995). Para a realização das simulações, o meio reagente
considerou 73 substâncias entre gasosas e condensadas: H, O, N, C, Ar, Cl, S, Si, Al, Ca,
HCl1, HO2, HS, H2, H2O, OH, O2, NO, NO2, NH, NH2, NH3, NS, N2, CO, CH4, CO2, CH2,
CH3, CH, CN, CS, CS2, CCl, CCl2, CCl3, CCl4, CaO, ClO, ClO2, Cl2, Cl2O, SO, SO2, SO3,
SiO2, SiH, SiC, SiC2, SiO, SiCl2, SiN, SiCl, SiCl3, SiCl4, Si2C, AlH, AlO, AlO2, AlCl, AlCl3,
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Al2O2, Al2O, C*, CaSO4*, CaO*, SiO2*, Al2O3*, CaCO3*, Ca*, CaS*, CaS, H2S. Todos os
cálculos foram realizados para P = 105 Pa com
ox
variando de 0,1 a 5,0. Ao carvão foram
acrescentadas partículas de pedras calcárias (CaO*), considerando a razão molar Ca/S = 1,5.
Foi considerado também, que a composição da cinza consiste de 50% de Al2O3* e 50% de
SiO2* (Peet e Kannan, 1988).
A Tab. 1 apresenta a composição para o carvão do tipo antracito e de acordo com os
dados dessa tabela, determinou-se, conforme descrito em Spilimbergo et al. (1998), a fórmula
condicional do antracito: [ C4,3H5,65O1,30S0,06 N0,11Cl0,002Si 0,08Al 0,09 ] e sua entalpia:
Ic
4439kJ / kg .
Tabela 1. Composição (% mássico) e poder calorífico alto ( Ha) do Antracito.
%
mássico
C
71,88
H
5,09
O
8,55
S
2,16
N
1,72
Cl
0,07
Cinza
10,53
Umidade
10,22
Ha (kJ/kg)
29526,49
Acrescentando ao antracito partículas de pedras calcárias (CaO*), sua entalpia foi
calculada como sendo Ic = –3657,8009 kJ/kg e sua fórmula condicional foi estabelecida como:
[ C5,17 H5,37 O1,32S0,06 N0,11Cl0,002Si 0,08Al 0,09Ca 0,09 ].
As simulações numéricas para o antracito foram realizadas para dois meios reagentes:
sem e com acréscimo de CaO*. Na Fig. 1a estão apresentadas as distribuições T e Z (Z fração mássica total de substâncias condensadas) e na Fig. 1b as distribuições T e
massa molecular média dos produtos de combustão), variando
Figura 1. Distribuições T = f(
ox),
Z = f(
ox)
e
ox
(
-
no intervalo de 0,1 a 5,0.
= f(
ox).
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É evidente que com o acréscimo de CaO* ao antracito não houve alterações nas
distribuições. O valor máximo da temperatura (Tmax=2200K) foi obtido para as condições
estequiométricas (
ox=1)
e a massa molecular média dos produtos de combustão também
atingiu o seu máximo para condições estequiométricas. A parcela de cinza é pequena e devido
a isso, em geral, a fração mássica total Z, é pequena (Z < 1%). Somente no intervalo
ox=0,1...0,4
devido à formação do C*, esta fração é maior.
A Fig. 2 mostra a alteração das principais espécies (H2, N2, CO, CO2, C*)” no
intervalo
ox =
0,1...1,0 (no caso de gaseificação).
Figura 2. Alteração das principais espécies com e sem CaO*.
As concentrações de substâncias poluentes como os gases sulfúricos e também H2S,
em função de
ox,
no intervalo
ox
= 0,1...5,0 (sem CaO*) são apresentadas na Fig. 2..
Observa-se que na mistura sem CaO* (Fig. 2b), a composição das principais espécies é
quase a mesma que com a adição de CaO* (Fig. 2a) O conteúdo dos gases combustíveis (ou
seja aqueles que determinam a eficácia da gaseificação) não é alto. No intervalo
a sua parcela somatória rgc
rH 2
ox =
0,1...0,7
rCO , se altera de 0,35 até 0,16 com um máximo para
ox
0,2 (quando g gc = 0,39). O conteúdo do N2 é bastante alto (de 60 até 70%) e por isso é
necessário tomar algumas medidas para iniciar a combustão ulterior aos produtos de
gaseificação. Observa-se que já existem esquemas de gaseificação: “pirólise periódica com
uso de balastro térmico” (Pletka et al., 2001), onde o conteúdo do N2 é essencialmente baixo.
Na Fig. 3a, observa-se que no intervalo
substância H2S com grande fração
rH 2S
2940ppm (
ox
rH2S
ox
= 0,1...0,5 é gerada principalmente a
9850ppm (
ox
= 0,1) que diminui até
= 0,5) devido ao acréscimo das frações de ar no meio reagente. As
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substâncias sulfúricas (SO, SO2, SO3) praticamente não são geradas nesse intervalo, pois nos
meios onde essencialmente falta oxigênio, ele é consumido em primeiro lugar, pelos átomos
de C e H (formando CO, H2O). Mas no intervalo de 0,5 até 1,0 as concentrações das
substâncias sulfúricas começam a aumentar, e a fração rH2S a diminuir (não somente devido
ao crescimento do
ox,
mas principalmente pela transferência do enxofre das moléculas
sulfídricas para as moléculas sulfúricas).
Figura 3. Evolução das concentrações do H2S e substâncias sulfúricas em função de
Assim, para
ox
ox.
0,7, a fração rH2S é de 137 ppm e as frações rSO e rSO 2 aumentam
respectivamente até 359 ppm e 1840 ppm. Nas condições estequiométricas observa-se
rSO
27 ppm ; rSO2
1820ppm e rSO3
0,51ppm . No intervalo
ox
= 0,6...1,0 ocorre uma
elevação da temperatura e com isso as substâncias SO e SO3 possuem maior capacidade de
dissociação. Ao mesmo tempo neste intervalo ainda existe falta de oxigênio e por isso a
formação de SO é mais provável do que a formação de SO3. Então estes dois fatores (aumento
da temperatura e aumento do oxidante) condicionam o caráter da alteração das substâncias
sulfúricas no intervalo
ox
= 0,6...1,0.
Na Fig.3b estão apresentados os comportamentos das substâncias SOx versus
intervalo
ox
ox
no
= 1,0...5,0 (sem CaO*). É visível que SO2 diminui (devido a “diluição” pelo ar e
transformação em SO3) de 1820 ppm até 40 ppm; SO desaparece e SO3 aumenta de 0,5 ppm
até 35 ppm. Estas alterações são explicadas por influência dos mesmos fatores, ou seja,
diminuição da temperatura (Fig. 1) e aumento do oxigênio.
Na Fig. 4 são apresentadas as alterações das substâncias sulfúricas e H2S em função de
ox
com presença de CaO*. Nas simulações numéricas são consideradas diversas substâncias
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calcinadas, mas em frações notáveis, no sistema reagente, encontram-se somente algumas
entre elas (CaO*, CaS*, CaSO4*) e todas condensadas.
A Fig. 4a mostra as evoluções das substâncias envolvidas na remoção do enxofre no
intervalo
ox
= 0,1 até 1,0. Para
ox
= 0,2 observa-se que r H 2S = 1490 ppm, pois foi formado o
CaS* e ele captura em torno de 74% de todo enxofre. A Tabela 2 apresenta as taxas de captura
do enxofre para
ox
= 0,1...1,0.
Figura 4. Alteração das substâncias envolvidas na captura de poluentes e substâncias derivadas do enxofre.
Tabela 2.Taxas de captura do enxofre para o antracito (
ox
RS
0,1
0,28
0,2
0,74
0,3
0,89
Com o aumento de
ox
0,4
0,5
0,5
0
0,6
0
ox
0,7
0
= 0,1...1,0).
0,8
0
0,9
0
1,0
0
diminuem as concentrações de CaS* e H2S, mas CaS* cai
com “velocidade” menor do que a da “diluição”, ao mesmo tempo H2S cai mais rapidamente e
a taxa de captura aumenta no intervalo de
ox
= 0,1...0,4. No resultado de todas as interações
rH 2S atinge um valor mínimo de aproximadamente 4 ppm. Perto de
ox
0,5, devido ao
aumento da temperatura, a substância CaS* começa a dissociar até sua destruição completa.
Devido a isso a fração rH 2S novamente aumenta ( rH 2S
ser gerado SO2 e para
ox
2960ppm ). Junto com ela começa a
0,9 a substância H2S tende a desaparecer transferindo o enxofre
para o SO2. Nesse nível de temperatura, CaO* não tem condições de capturar o enxofre, por
isso para o intervalo
ox
= 0,5...1,0 a captura não se realiza, ou seja, RS = 0.
Esta tendência continua na Fig. 4b até
ox
2,5 quando a temperatura diminui até
aproximadamente 1500K e começa a ser gerada nova substância condensada CaSO4*. Além
disso, para
ox
= 3,5 a temperatura diminui até 1000K e apesar de RS
1 é necessário
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considerar que nestas temperaturas as reações químicas com transformações de fases, são
muito lentas e em condições reais de combustores essas reações não ocorrem. Observa-se na
literatura, que por ensaios experimentais e modelos da cinética a reação CaO* + SOx CaSO4*
ainda ocorre com velocidades rápidas para temperatura em torno de 1170K.
CONCLUSÃO
O modelo de equilíbrio químico (Alemassov et al., 1980), neste trabalho, é aplicado
para prever as zonas de captura dos poluentes derivados do enxofre (H2S, SOx) em um sistema
reagente complexo e em condições de gaseificadores (
ox
<1) e combustores (
ox
> 1).
Foi simulado o meio reagente: “antracito + CaO*” com P = 105 Pa, variando
ox
no
intervalo de 0,1 até 5,0, considerando a razão molar Ca/S=1,5 e pode-se fazer as seguintes
constatações:
- para
ox
< 1 a remoção do enxofre é realizada no intervalo
ox
= 0,1...0,5, por sua
transferência do H2S para a substância condensada CaS*, quando a temperatura altera-se de
1000 até 1500K;
- para
ox
> 1 a captura do SOx ocorre para
ox
=2,2...5,0 com a passagem do enxofre do SOx
para CaSO4*, que corresponde ao intervalo de temperatura T = 1500...1000K.
As principais substâncias poluentes com enxofre são: H2S (0,1<
(0,6...0,7<
ox
< 3,3) e também SO3 (
ox
> 3,5). Mas para
ox
ox<0,6...0,7),
SO2
> 3,5 o nível das temperaturas
dos produtos de combustão é baixo (T < 1000K) e as reações químicas são lentas. Neste caso
o modelo “termoquímico” (equilíbrio químico) não é correto e do ponto de vista da prática é
necessário aplicar modelos cinéticos.
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